超寬帶極紫外相干光源--高次諧波

在首篇《名家專(zhuān)欄》中，我們深入探討了阿秒超快光學(xué)的奇妙世界，揭示了其在追蹤電子動(dòng)態(tài)、探索凝聚態(tài)物質(zhì)深層物理以及電子信號(hào)處理等領(lǐng)域的無(wú)限潛力。而今，我們踏入第二期，將焦點(diǎn)對(duì)準(zhǔn)超寬帶極紫外相干光源的核心技術(shù)——高次諧波（High-Order Harmonic Generation, HHG）現(xiàn)象，這一技術(shù)不僅極大地豐富了超快光學(xué)的工具箱，更為科學(xué)研究開(kāi)辟了新的視野。

自1987年*次發(fā)現(xiàn)高次諧波（HHG）以來(lái)，極紫外高次諧波由于其高相干性、短脈沖及光子能量高等優(yōu)點(diǎn)，在物理、化學(xué)、生物以及各類(lèi)譜學(xué)和成像研究中得到廣泛應(yīng)用。高次諧波產(chǎn)生是一種高階非線性光學(xué)過(guò)程，具有從真空紫外到X射線的寬帶頻譜。圖1所示是一張典型的氣體高次諧波譜圖。

圖1、氣體高次諧波譜的簡(jiǎn)單示意圖，包含了氣體高次諧波譜的光譜形狀基本特征。在低級(jí)次處高次諧波強(qiáng)度快速下降，對(duì)應(yīng)于傳統(tǒng)的微擾非線性光學(xué)區(qū)域；隨后是一個(gè)強(qiáng)度變化相對(duì)比較平緩的平臺(tái)區(qū)，在Ip+3.17Up附近高次諧波強(qiáng)度再次急劇下降，對(duì)應(yīng)于高次諧波截止區(qū)。

幾乎所有的氣體高次諧波實(shí)驗(yàn)所得到的諧波譜都表現(xiàn)出同一個(gè)特征：隨著諧波級(jí)次的增加，開(kāi)始一些低次諧波效率單調(diào)下降，緊接著出現(xiàn)一個(gè)所謂的“平臺(tái)"；在平臺(tái)區(qū)內(nèi)，諧波的強(qiáng)度隨諧波級(jí)次的增加下降得非常緩慢；在平臺(tái)區(qū)末端的某一級(jí)次諧波附近，諧波強(qiáng)度迅速下降，出現(xiàn)截止。這意味著一個(gè)非常重要的優(yōu)勢(shì)，即它產(chǎn)生了從真空紫外到X射線的寬帶頻譜。目前，實(shí)驗(yàn)上獲得的最短高次諧波輻射波長(zhǎng)已經(jīng)達(dá)到＜1 nm [Science, 2012, 336: 1287.]。通過(guò)中紅外激光脈沖與多價(jià)態(tài)離子相互作用甚至可以產(chǎn)生光子能量達(dá)到~5.2 keV的高光子能量的諧波輻射[Optica Vol. 9, No. 9，1003，September2022]。

而且，氣體高次諧波有很多*特的性質(zhì)，比如具有很好的方向性，*好的時(shí)間和空間相干性，使得人們*全有可能利用T3(Table-Top-Terawatt)激光產(chǎn)生的氣體高次諧波來(lái)獲得可調(diào)諧的相干XUV和軟X射線源，具有廣泛的用途，比如在水窗波段，氧原子的吸收要比碳原子的小得多，可用于對(duì)活體生物的研究。

圖2、基于XUV的時(shí)間分辨ARPES裝置。插圖（右上）顯示了近紅外（NIR）光通過(guò)氪氣產(chǎn)生高次諧波（HHG）以產(chǎn)生極紫外（XUV）光的實(shí)驗(yàn)布局[Nature Communications, 06 Aug 2019, 10(1):3535]

極紫外波段的波長(zhǎng)范圍大致在10 - 120 nm，該波段恰好是高次諧波可以有效產(chǎn)生的波段，因此高次諧波的另一個(gè)重要用途即產(chǎn)生高功率的極紫外光源。大部分物理和化學(xué)過(guò)程在本質(zhì)上都是原子和分子反應(yīng)過(guò)程，比如臭氧層空洞的形成、霧霾的形成、燃燒過(guò)程等等。在凝聚態(tài)物理方面，以ARPES能譜測(cè)量為例，一束極紫外光照射到樣品上，樣品表面的電子被極紫外光激發(fā)至連續(xù)態(tài)，光電子動(dòng)能和發(fā)射角度則包含樣品的能帶結(jié)構(gòu)信息。帶有角度分辨功能的電子分析器接收到輻射出的這些光電子，從而得到樣品價(jià)帶附近的能帶結(jié)構(gòu)。高次諧波是一種非常適合用于表面電子結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)研究的光源，它可以在可以忍受的電子能譜分辨率的條件下，同時(shí)獲得一定的時(shí)間分辨率信息[Nature, 2011, 471: 490–493.]。在表面光化學(xué)方面，Bauer等人[Phys. Rev. Lett., 2001, 87(2): 025501.]還用氣體高次諧波研究了吸附在Pt(111)表面的氧分子在光激發(fā)后的超快（瞬態(tài)）變化過(guò)程，這對(duì)于表面催化過(guò)程的研究非常重要。飛秒氣體高次諧波還可用于研究固體內(nèi)殼層電子動(dòng)力學(xué)[Phys. Rev. Lett., 2003, 91(1): 017401.]、稠密激光等離子體產(chǎn)生與演化過(guò)程測(cè)量[Phys. Rev. Lett., 2005, 95(02): 025001.]等。

近些年，隨著高重頻高平均功率飛秒激光系統(tǒng)的發(fā)展，激光系統(tǒng)的平均功率可達(dá)到千瓦水平，產(chǎn)生的極紫外高次諧波光源可達(dá)到近毫瓦水平（圖3），進(jìn)一步拓展寬帶極紫外光源的應(yīng)用，使得高次諧波光源成為一種非常有應(yīng)用潛力的光源，不僅在原子分子和凝聚態(tài)物理等基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域，目前更是在往半導(dǎo)體檢測(cè)等應(yīng)用領(lǐng)域拓展。

圖3、高重頻高平均功率極紫外光源[ Vol. 3, No. 11 / November 2016 / Optica1167；Ultrafast Science  Volume 2022, Article ID 9823783]